4期にわたり放映されたアニメ『夏目友人帳』の完全新作OVA。妖怪を見ることができる夏目貴志が、自称用心棒の妖怪・ニャンコ先生と共に妖怪たちと交流する様を描く。
人間と文明が滅びかかっている遠い未来の地球で、くるみ、サキ、カリンカ、エクセリアの4人の人間の少女が共同生活をしていた。ある日くるみは道人という少年と恋に落ちる。そしてメールのやり取りなどでくるみと道人の付き合いが始まっていく。しかし…。 本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編として発売されたOVAであるが、2式と異なり前作との関連は明確には語られていない。また、2式がコメディ一色だったことに対し、本作品はシリアスかつ抑揚に欠けたきらいのある室内劇であった。そして、本作品は、登場キャラクターが鋼鉄天使ではないという点で、他の鋼鉄天使シリーズとは大幅に異なっている。 なお、くるみ達の関係も他の鋼鉄天使シリーズとは異なり、共同生活を営む少女達となっている。このため、姉妹というよりはルームメイトの友人という関係という方が適切で、しかもその友人関係もごく普通のものである。例えば、他の2人はくるみの初恋の相手に普通に興味を持ち、その恋の成就を応援するような間柄である。 本作品は、最終的には無印くるみに繋がっていく話であることが示唆され、原作でも作者が言及している。本作品は他の鋼鉄天使シリーズとはキャラクターの姿と名前こそ同じものの、基本的に全くの別物であるといえる。 無印、2式には登場しないエクセリアは後に原作に鋼鉄天使として登場する。
由于混血的外貌和金色的头发，个性其实十分善良的少年羽濑川小鹰（木村良平 配音）成为了众人孤立的对象，这让他十分的苦恼。同样的，脸色难看个性孤僻的少女三日月夜空（井上麻里奈 配音）也只能在课后和自己幻想中的朋友有说有笑。这样两个孤独的人相遇了，一个专门为了交朋友而成立的社团“邻人社”应运而生。没想到，社团一经成立，居然招来了诸多个性奇怪的美少女——喜欢玩美少女游戏的美少女柏崎星奈（伊藤加奈惠 配音），外表是妹子实则是爷们的楠辛村（山本希望 配音），超级高智商少女志熊理科（福圆美里 配音），中二病重度患者羽濑川小鸠（花泽香菜）等等。这些没有朋友的家伙们聚在一起，居然也在不知不觉中交到了许多的朋友呢。
